政治上進行改革，推進蒙古帝國由一個遊牧民族的落後奴隸制，向先進的封建制度的轉變。禮制上，明確禮儀尊卑，確立大汗的絕對地位。成吉思汗去世之後，第三子窩闊臺繼位，耶律楚材依照中原王朝的傳統，制定了冊立儀禮。為了明確窩闊臺的至高無上，以逐步實現中央集權，他勸說親王察合臺率部拜汗王。《元史·耶律楚材傳》：”王雖兄，位則臣也，禮當拜。王拜，則莫敢不拜。“”王深然之。及即位，王率皇族及臣僚拜帳下，既退，王撫楚材曰：‘真社稷臣也。’國朝尊屬有拜禮自此始。“

行政制度上，削弱地方勢力，加強中央集權，公元1231年，耶律楚材被任命為中書令，受命全權籌設中書省，蒙古帝國自此有了一箇中央的行政機構。同時他還上書建議將地方上的財政、軍事、行政分開，史料記他建議：”凡州郡宜令長吏專理民事，萬戶總軍政，凡所掌課稅，權貴不得侵之。“雖然這項措施遭到權貴抵制，並沒有取得好的效果。

賦稅制度上，加強中央政府的權威性。面對蒙古帝國的”分封制“，各地權貴有權收取本地賦稅的情況，耶律楚材竭力反對說”裂土分民，易生嫌隙，不如多以金帛與之。“窩闊臺說：”已許奈何？“對曰：”若朝廷置吏，受其貢賦，歲中頒之，使毋擅科徵，可也。“由此各封地賦稅上繳中央財政，向真正的中央集權又邁了一步。

在法制上，面對蒙古帝國法制的缺失與分散，耶律楚材發行《便宜一十八事》，暫時作為法律依據，依法治國。

在經濟上，耶律楚材針對中原腹地遭受多年的戰爭破壞，生產凋敝，百姓困苦的情況，主張輕徭薄賦，愛惜民力，發展生產。

軍事上，改變蒙古帝國最開始軍民一體的治理方法，將軍民分開，立州縣，管理民政；設定萬戶所，負責軍政。此種做法鞏固了蒙古的統治基礎，加速了蒙古統一全國、建立中央集權政治的步伐。

文化上，倡導儒家文化，不僅保護儒家文化的健全，同時還促進漢族文化的發展。也許是因為耶律楚材從小受漢族文化教育長大的原因，他天生親近儒家文化。執政期間，重用儒士，重開科舉，大力倡導儒學，推崇孔子，建立國子學，用封建文化教育民眾。值得一提的是，耶律楚材的這一做法不僅促進了儒家文化的發展，而且還減輕了漢族與蒙古族之間的民族矛盾，提高了漢族人在蒙古帝國統治下的地位。

《草原帝國》關於耶律楚材的記載，大概是最好的評價：”佔領北京後，在願意支援蒙古統治的俘虜中，成吉思汗選中一位契丹族王子耶律楚材，他以‘身長八尺，美髯宏聲’博得成吉思汗的喜愛，被任命為輔臣。這是幸運的選擇，因為耶律楚材融中國高度文化和政治家氣質於一身。像回鶻大臣塔塔統阿一樣，他是輔佐亞洲新君主的最合適的人。“

他出現的很是時候，在成吉思汗迫切需要一個治世良才的時候，他出現在了成吉思汗的面前，並且還接受了成吉思汗的招安。此後他幫助蒙古帝國從一個分裂的部落政權，逐漸向中央集權國家轉變，基本具備了一個完整國家的組織結構。用現在一句很矯情的話來說，耶律楚材對於蒙古帝國好似那個在對的時間出現的對的人。